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En 1839, il avait hérité de son père la couronne ducale de Nassau, dont il devait se voir dépossédé par la Prusse, en 1866. Lorsque Guillaume III, roi de Hollande, chef de la branche cadette de la maison d'Orange et grand-duc de Luxembourg, mourut en 1890, ne laissant qu'une fille, la princesse Wilhelmine, que la constitution luxembourgeoise, admettant la loi salique, privait d'une part de la succession paternelle, ce fut au prince Adolphe, chef de la branche aînée, qu'échut la souveraineté du grand-duché. Il l'exerça effectivement jusqu'en 1902, époque où, fléchissant sous le poids de l'âge, devenu impotent, il confia la régence
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